De nombreuses expositions sont organisées par le musée - Picasso en 1967, Roger Bissière en 1970, Poliakoff en 1971, en 1975 une exposition autour des artistes cubistes majeurs, parmi tant d'autres. Le musée montre en particulier un intérêt très fort pour les artistes dit de « l'École de Paris » et « la nouvelle École de Paris ». Des œuvres de Bazaine, Bertholle, Bissière, ou encore Manessier et Vieira da Silva, Poliakoff et de Staël entrent à cette époque dans leur collection.
L'un des objectifs du musée est également de privilégier l'étude et la présentation d'artistes et de courants allemands du XXe siècle, tout particulièrement ceux ayant entretenu des rapports étroits avec la scène artistique française : Hans Hartung, Willi Baumeister ou Hans Arp. La présence d'œuvres d'Otto Dix rappelle le lien de l'artiste à la ville de Colmar, où il avait été arrêté et fait prisonnier en 1945.
De 2005 à 2015, le musée suscite de grandes donations qui permettent de faire entrer des artistes comme Derain, Hantaï, Séraphine de Senlis. C'est grâce à l'important legs de Jean-Paul Person que le musée Unterlinden possède aujourd'hui le plus riche ensemble d'œuvres d'œuvres de Jean Dubuffet. Ce legs apporte également des œuvres de Rodin, Alechinsky, Atlan, César, Chaissac, Fautrier, Rouault ou Soutine. En 2008, une donation très conséquente de la part du compagnon de Joe Downing a lieu. Pour permettre à cette collection de trouver la place qu'elle mérite, un superbe projet d'extension a été confié aux architectes Herzog & de Meuron.
